我们报告了硅岩Bi的合成和表征₂₅FeO₄₀（S-BFO）支持的MWCNT/PANI（S-BFO@MWCNT/PANI）三元复合材料作为超级电容器和染料敏化太阳能电池（DSSC）的双功能电极。核心设计原则利用0D S-BFO纳米颗粒、1D MWCN和PANI矩阵之间的维度协同效应，形成多个异质界面，同时加速K离子扩散，降低电荷传递阻抗（⁺=0.43 Ω），并通过 Bi 放大法拉达氧化还原活性³⁺/Bi²⁺氧化还原情侣。S-BFO@MWCNT/PANI电极提供1056C的比容量⁻¹在4 A g⁻¹，超过单个组件S-BFO（408C g）⁻¹），S-BFO@PANI（576摄氏度 g⁻¹），以及S-BFO@MWCNT（912摄氏克）⁻¹).S-BFO@MWCNT/PANI//AC非对称超级电容器的能量密度为53.3 Wh kg。⁻¹功率密度为2742.8瓦千克⁻¹，在5000个循环中，容量保持率为94%。这些改进源于复合材料的层级结构，提供了较大的电活性表面积（10.60米）²g⁻¹）、增强电导率以及加速电荷转移动力学。作为DSSC中的对电极，S-BFO@MWCNT/PANI复合材料实现功率转换效率（PCE）为5.79%，短路电流密度（）的12.6毫安厘米⁻²开路电压（电压为0.78伏，填充因子（FF）为0.59。这项工作建立了双功能能源应用中多界面异质结构的设计框架。

图形摘要

1.  

面对全球格局的变化，世界主要大国和科学界将能量采集和储存列为首要任务。过去几十年间，开发工作大量投入到开发更高效的储能和转换技术[1]、[2]。为满足对高效、环保电力日益增长的需求，已开发出包括电化学电容器和电池在内的新型储能技术。电化学电容器（也称为超级电容器）具有许多优良特性，包括其延长寿命、高功率密度、快速充放电以及能量储存能力，吸引了大量关注。但对于便携式电子设备，超级电容器可以提升能量密度。超级电容器的两个子类，根据其工作机制区分，分别是伪电容器和电化学双层电容器（EDLC）。电极材料与电解质界面处电荷的积累对EDLC机制至关重要[3]。由于其较大的表面积，活性炭和石墨烯等碳基化合物可以携带更多电荷[4]。然而，伪电容器中的电极材料可以在电解质中发生可逆氧化还原反应，从而使器件能够正常工作[5]。过渡金属氧化物（Bi）的良好氧化还原特性₂O₃以及 Fe₃O₄）以及导电聚合物（聚苯胺、聚噻吩、聚吡咯及其衍生物）使其适合伪电容器应用[6]、[7]。超级电容器的电极材料是通过对过渡金属氧化物的大量研究开发的[8]。
双基三元金属氧化物，包括BiPO₄，毕₂MoO₆，毕₂WO₆，以及BiVO₄因其卓越的化学稳定性和电化学活性，作为伪电容器电极备受关注[9]，[10]，[11]，[12]。在各种铋铁氧体相（BiFeO）中₃，毕₂Fe₄O₉，以及Bi₂₅FeO₄₀），硅矿相 Bi₂₅FeO₄₀（S-BFO）因其丰富的富双活性位点、良好的化学稳定性和优异的电催化性能而具有特别的前景。基于BFO材料的电荷储存主要由Bi³⁺/Bi²⁺以及 Fe³⁺/Fe²⁺活跃中心。Yogapriya Selvaraj等人通过异质结构工程显著提升了电化学性能，达到了605.16 F g的比电容⁻¹针对共掺杂双性恋₂₅FeO₄₀/BiFeO₃以及1087法克⁻¹对于掺杂锌的双分子₂₅FeO₄₀/BiFeO₃在1 A g⁻¹[13], [14].Vijaykumar等人报告称BiFeO₃纳米片电极的电容为72.2% F g。⁻¹在1 A g⁻¹在循环过程中非常稳定（1500次循环后原始电容仍保留82.8%）[15]。相BiFeO相₃纳米颗粒在1100次循环后保持99.02%，电容为253 F g。⁻¹在1 A g⁻¹如Wang等人所示，3 M KOH电解质中。BFO纳米板电极的扫描速率为1 mV s⁻¹根据Shungao Yin等人[16]的研究，1000周期后电容保持率为84%。德巴布拉塔·莫伊特拉等人。BFO-rGO纳米复合材料的电容达到了928.43 F g⁻¹在5 A g⁻¹以及1000个周期内约87.51%的保留率[17]。尽管取得了这些进步，基于BFO的电极的实际性能仍受限于本征电导率低、离子扩散迟缓以及电活性位点的有限利用，因此需要开发高导电混合架构。
电极设计的最新进展已从简单的二元复合材料发展到复杂的层级架构，融合了0D、1D和2D纳米结构、异质结构以及多界面工程。这些架构增加了电化学活性表面积，缩短离子扩散路径，促进快速电子传输，并适应反复氧化还原循环中的体积变化，从而提升电容、速率能力、能量密度和循环稳定性。在多种策略中，过渡金属氧化物备受关注，因为其电化学性能可通过晶体结构修饰、元素掺杂以及与导电碳材料和导电聚合物的杂交显著提升。多壁碳纳米管（MWCNT）因其高电导率、大比表面积以及优异的机械和化学稳定性，提供了高效的电子传递路径和结构加固，使其成为超级电容器电极的有吸引力的支撑。然而，过渡金属氧化物与多分子碳纳米管之间界面附着力较弱，通常限制了长期稳定性。这一限制可以通过掺入如聚苯胺（PANI）等导电聚合物来克服，PANI具有高理论比容、优异的离子电导率、宽的工作势窗口、低成本和强的界面兼容性。因此，整合过渡金属氧化物、多分子碳纳米管和PANI的三元混合系统表现出协同效应，金属氧化物支持可逆的法拉达氧化还原反应，MWC碳纳米管确保快速电荷传输和机械完整性，PANI增强伪电容和界面键合。代表性例子包括PANI/碳纳米管-镍-锰（Ni–Mn）磷酸盐[18]、PANI/MWCNT/V₂O₅ [19]、PANI修性镍钴硫化物/氧化物[20]、LaCoO₃/PANI [21]和CuO@NiO/PANI/MWCNT [22]，表明理性的异界面工程是开发下一代高性能超级电容器电极的有效策略。
染料敏化太阳能电池（DSSC）是将阳光直接转化为电能的电化学装置，在满足当今低碳经济中日益增长的清洁能源需求方面具有巨大潜力。DSSC通常配有对电极（CE），即含有碘/三碘的液态电解质（）氧化还原偶，以及由纳米晶TiO组成的电极₂该部位已经过染料敏感[23]。通过清除电子，CE帮助氧化还原对更快地充电。该部件的材料和性能对DSSC的整体成本和光电转换效率至关重要。由于其高催化活性、快速电子传递以及对某些物种的强烈反应性，Noble Pt常被用作CE。然而，Pt 的高昂成本阻碍了 DSSC 的大规模生产和广泛应用。研究人员认为，多种过渡金属化合物，如碳化物、氮化物、卤素化物和氧化物，已被用作DSSC中的替代无Pt CE，尽管如此，这种稳定、无毒且高效的新型催化剂对DSSC的进一步开发仍是受欢迎的[24]。
近年来，多功能混合电极备受关注，因为相同的材料系统可以同时作为超级电容器电极、电催化剂（HER/ORR）、DSSC反电极、光降解和电化学传感器[25]、[26]、[27]、[28]。这种多功能性源于其共享的物理化学特征，包括丰富的电化学活性位点、高效的界面电荷转移、高电导率以及分层多孔结构，这些共同提升了电荷储存和催化性能。
通过热液方法合成了界面工程的S-BFO@MWCNT/PANI三元纳复合材料。多分子碳纳米管网络提供电子通路，而PANI则改善了S-BFO与导电框架之间的电气连接性、电解质获取及电荷转移。这些组分增强了电子传递、K离子扩散、活性位点的利用和结构稳定性。其电化学行为通过循环伏安法、电放电测试、阻抗光谱、扩散分析和电荷-储存动力学进行了研究。最佳材料既用作超电容器电极，也作为DSSC的无Pt对抗电极，凸显了双基混合材料作为多功能能源器件的潜力。⁺