相变材料因其高能量密度和固有温度调节能力，在电池热管理方面具有前景，但其低热导率和结构稳定性不足阻碍了大规模应用。为解决这些限制，本研究开发了一种由月苯酸和聚乙烯醇组成的生物质基复合相变凝胶（BPCG）。采用两步化学交联策略提升结构完整性，膨胀石墨建立了三维导电网络，并通过热诱导的柔韧性增强了界面耦合。在2摄氏度排放下，BPCG均匀化热分布，使水平和纵向温差分别降低了1.75°C和0.7°C。 在较高负载（3摄氏度排放）下，结合延迟400秒的液冷系统，BPCG将峰值温度维持在44.9°C，温差降至4.6°C和0.8°C，实现高效调节，同时减少能量投入。与传统方法相比，这种新型的两步交联策略有效解决了高温泄漏和工艺复杂性，为制造适合工业应用的耐用热管理材料提供了可扩展且实用的方法。

图形摘要

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简介

锂离子电池作为核心储能组件，正越来越多地应用于从电动汽车到电网级储能系统等多个领域。然而，这些电池在狭窄的温度窗口（20–45°C）内表现最佳。超过该范围，无论是因电动车在恶劣条件下的频繁循环，还是大规模电池配置中的热积累，都会导致显著的功率衰减、容量损失以及寿命加速缩短[[1]， [2]， [3]]。Ramadass等人系统地证明了温度对容量衰减的影响：经过500个循环，25°C时容量下降22.5%，45°C时下降26.5%，而50°C和55°C温度则加速衰减，分别达到43.2%和70.6%[4]。因此，开发有效的热管理系统已成为确保锂离子电池在实际部署中安全性、可靠性和经济可行性的关键。
为解决电池温度控制的挑战，提出了多种电池热管理系统（BTMS），主要包括空气冷却[5,6]、液冷[7,8]和相变材料冷却[[9]， [10]， [11]]。虽然液冷有效降低了电池的最大温度和热差，但其性能提升需要提高流量和修改管道结构以放大流体湍流，因此需要大量泵功率[12]。相反，利用适当PCM的被动BTMS利用相变期间的潜热吸收电池产生的热量，无需主动能量输入，从而在最佳范围内实现温度控制，同时最小化电池间差异并延长循环使用寿命[13]。然而，纯PCM存在关键限制，包括结构完整性不足、高温泄漏风险和热导率低，可能导致材料劣化、环境污染和系统故障[14]。Altuntop等人将月桂酸（LA）封装在塑料壳体中，但LA的低热导率（0.145 W/m·K）阻碍了热传递，导致危险的热量积累，在30°C环境条件下，电池表面温度超过60°C，放电率为3°C[15]。因此，纯PCM通常需要与创新的结构设计或辅助冷却策略相结合，以实现高效可靠的热管理。例如，Weng等人采用了带有散片结构的PCM模块，以提升密闭空间中的冷却性能，在1°C放电率下保持最大电池组温度为29.1°C[16]。同样，张等人开发了结合相变和液冷机制的混合冷却系统，有效将电池组的最大温差和水平温差分别限制在5°C放电率下低于50°C和3.5°C[17]。
为了简化系统并解决纯PCM的固有局限性，研究人员开发了结合支撑网络（如气凝胶[18]、金属有机框架（MOFs）[10]和嵌段共聚物[9,19]）和高热导率碳材料（如膨胀石墨（EG）[9,10]、碳纳米管（CNTs）[20]和碳纤维（CFs）[11]，从而增强了复合相变材料（CPCMs）的性能。生物质因其可再生性被广泛应用于CPCM制造，衍生的多孔材料提供了丰富的孔隙结构和成本效益。Luo等人开发了基于生物质的碳气凝胶（比表面积：2446.88米）²/g）通过对废菠萝皮进行冻干和碳活化，实现N-docosane的可靠真空加载。然而，在局部浸渍过程中，残留空气严重阻碍了热传递，导致热导率相对较低，仅为0.358瓦/（m·K），相变焓仅为107千焦耳/千克[18]。月桂酸（LA）因其低金属腐蚀性、可生物降解性和相变循环稳定性而备受青睐 [[21]， [22]， [23]]。马等人通过溶剂加热和煅烧在EG上原位生成MOFs以实现LA吸附。该复合材料表现出优异的热性能，相较控制条件下实现了13.4°C的温度降低。然而，机械性能和防漏性问题未得到充分解决[10]。Cai 等人通过共混合和热压制备了形状稳定的 EG/LA/SEPS 复合材料;提升热导率（1.105 W/m·K）在4摄氏度排放时温度维持在46.8°C以下[9]。然而，冷冻干燥、烧解和真空吸附等制备方法增加了复杂性和系统成本。此外，用于柔性复合材料（如OBC、SBS、SEBS）的聚合物需要超过100°C的加工温度，可能会降解LA[21]。混合CPCM中的物理相互作用可能无法充分保护高温稳定性，泄漏率在PCM熔点以上可达18.9%[9]。因此，在高焓、优异的热导率和坚固的防漏性与机械柔性和制造可行性这一多方面性之间取得平衡，仍是一个重大挑战，目前的研究尚未完全解决。
基于此，本研究旨在通过简便的合成策略开发具有优越热性能和机械性能的先进CPCM。具体来说，LA通过化学接枝方式嫁接到聚乙烯醇（PVA）链上，并通过两步方法封装在交联聚合物基体中。此外，EG被引入以构建高效的热传导网络，产生具有显著高温柔韧性的生物质基相变凝胶（BPCG），确保与电池表面的贴合接触，实现可靠的热管理。在极端条件下（环境温度30°C，放电3°C），BPCG将电池组峰值温度维持在44.9°C，纵向温差≤水平温差分别为1°C和≤5°C。由于其结构和热稳定性，BPCG在长时间循环测试中展现出稳定的热调节能力，显示出持久的电池温控能力，具有显著的应用潜力。